近日,我室牛景杨/张超课题组在钨基高效烯烃环氧化反应催化剂的制备及活性中间体的研究方面取得进展,相关研究成果以“Efficient Olefins Epoxidation on Ultrafine H2O-WOx Nanoparticles with Spectroscopic Evidence of Intermediate Species”为题发表于期刊ACS Catalysis(影响因子:12.221,DOI: 10.1021/acscatal.9b01226)。
烯烃的环氧化反应在医药、环氧树脂等领域有着广泛的应用,出于经济环保考虑,设计合成以H2O2为氧化剂的新型、高效的环氧化催化剂成为科研工作者的研究重点。尽管已有许多性能优异的环氧化催化剂被成功合成,然而对于催化活性位点和中间体的研究却鲜有报道。牛景杨/张超课题组以多金属氧酸盐BW12和沸石咪唑酯骨架材料ZIF-8为研究对象,利用空间限域热解和后修饰氧化策略,成功制备出具有H2O配位的氧化钨纳米颗粒 (H2O-WOx),其在烯烃环氧化反应中表现出优异的催化性能。在顺式-环辛烯环氧化反应中,催化剂的TOF高达949 h-1。并通过紫外光谱进一步验证了与氧化钨空配位点结合的氢过氧根HOO-WOx是最可能的反应中间物质,为钨基催化剂的进一步研究提供了理论和实验依据。
该研究工作在张超博士和牛景杨教授指导下完成,第一作者系我室研究生张梦锐同学。我室博士后Vikram Singh、硕士研究生马新翌等同学参与了部分工作。该工作得到了国家自然科学基金、河南大学”青年英才计划”、化学化工学院” 优秀青年人才支持计划”和河南省多酸化学重点实验室开放课题的资助。
论文连接: https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.9b01226